低溫恒溫器成功助力強磁場拉曼實現單層CrI3中二維磁振子的直接觀測

發布時間： 2020-09-23　　點擊次數： 1186次

對稱性是影響物理系統各項性質的個基礎因子。由于維度的降低，原子層厚度的范德華材料是研究對稱性調控量子現象的天然平臺。二維層狀磁體材料中，磁序是對稱性調控的個額外自由度。有鑒于此，近期，美國華盛頓大學的許曉棟教授課題組在《自然-物理》雜志上發表了低溫強磁場拉曼光譜研究單層與雙層CrI₃晶體材料磁振子的工作，驗證了對稱性在二維材料體系中對磁振子的實際影響。

單層CrI₃材料中存在兩種自旋波（見圖1），種是面內聲學模式，另種是面外的光學模式。之前文章中理論預計該自旋波隙大約是0.3-0.4 meV（2.4-3.2 cm^-1）, 原則上可被拉曼光譜探測到。

圖1. (a-b)單層CrI₃材料的兩種自旋波，a)面內聲學模式，(b)面外光學模式；(c) 單層CrI₃的反射磁圓二色性成像圖（內置圖左，單層CrI₃的光學照片）； (d-f)單層CrI₃的低溫強磁場拉曼光譜數據，磁場分別為0T, -4T, 4T。

圖1d數據顯示在無磁場時候，由于瑞光的存在，拉曼光譜無法測到信號，而當施加強磁場時，低波數拉曼可以明顯觀測到拉曼信號（見圖1e,1f）。并且通過分析，證實了測量得到的斯托克斯與反斯托克斯低波數拉曼信號*符合光學選擇定則。

通過分析拉曼峰隨磁場變化的數據（圖2a-b），研究者發現拉曼峰位與磁場強度成線性關系，分析表明拉曼信號反應的是二維材料CrI₃的磁振子信息。計算得到單層CrI₃在無磁場時的自旋波隙是2.4cm^-1 (0.3meV)，與理論預測*吻合。而拉曼信號隨溫度升高（見圖2c），信號強度越來越弱。

圖2. (a-b): 單層CrI₃拉曼信號隨磁場強度關系圖。(c): 拉曼信號隨溫度變化圖，磁場為-7T。(d): 單層CrI₃中的光學選擇定則示意圖。

圖3. (a) 雙層CrI₃在6T下的拉曼光譜，(b): 雙層CrI₃拉曼信號隨磁場強度關系圖。(c): 雙層CrI₃拉曼光譜隨磁場變化數據，在0.7T左右磁場有反鐵磁與鐵磁轉變。

雙層CrI₃與單層CrI₃不同，雙層CrI₃中同時存在反鐵磁與鐵磁態。圖3a是雙層CrI₃在6T磁場下的拉曼數據。雙層CrI₃在強磁場下表現類似鐵磁態的單層CrI₃，拉曼信號與磁場強度成線性關系（見圖3b）。通過分析拉曼信號（見圖3c）與磁圓二色性 (RMCD）信號，表明雙層CrI₃在在0.7T左右磁場有反鐵磁與鐵磁轉變。

文章中，作者使用了德國attocube公司的attoDRY2100低溫恒溫器來實現器件在低溫度1.65K下通過磁場調控的低溫拉曼光學實驗。文章實驗結果表明CrI₃晶體是研究磁振子物理和對稱性調控磁性器件的理想候選材料。